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Maya GEAGEA - Soutenance de thèse MINES ParisTech

Maya GEAGEA

Nouvelles architectures de surfaces d'échanges de piles à combustible de type SOFC pour l'amélioration de l'efficacité électrochimique

Titre anglais : New architectures of exchange surface of SOFC for the improvement of electrochemical efficiency
Date de soutenance : 26/04/17
Directeur de thèse : Alain THOREL

Mots clés en français : multimatériaux,interfaces,surfaces d'échange,performance,bas coût de fabrication,électrodes interdigitées
Mots clés en anglais : multimaterials,interfaces,exchange surfaces,performances,low manufacturing cost,interdigitating electrodes

Résumé de la thèse en français
Le présent travail souhaite explorer du point de vue théorique et expérimental de quelle manière l'augmentation des surfaces d'échange par l'architecturation mésoscopique des interfaces électrode/électrolyte dans une SOFC à anode support pourrait améliorer ses performances électrochimiques. D'abord, une optimisation des caractéristiques microstructurales de l'anode (Ni+YSZ) a été effectuée par ajustement de la composition initiale de la barbotine. Un effet de microstructure « hiérarchique » a même été recherché pour privilégier la percolation du réseau de Ni dans la microstructure finale. Le choix de l'anode a reposé sur des mesures de perméabilité aux gaz susceptibles de conduire à l'identification d'un lien entre les propriétés d'écoulement d'un gaz dans l'anode poreuse, la nature de la molécule de gaz, la teneur initiale du porogène choisi et le traitement de réduction de NiO. Un modèle électrochimique a montré que la présence d'un motif périodique aux interfaces électrolyte/électrode, ainsi qu'un électrolyte dont l'épaisseur doit être sensiblement plus petite que les dimensions du motif, conduit à une forte augmentation des courants d'échange par rapport à la surface plane. Le modèle montre que les motifs doivent présenter des singularités concaves et convexes de façon à confiner le matériau d'électrode au voisinage de l'interface du côté du compartiment concerné, de façon à augmenter le nombre de TPB impliqués dans les réactions chimiques, en réduisant donc la surtension d'activation. Il est également montré que la caractéristique géométrique peut être choisie de telle sorte qu'elle minimise la surtension de concentration. Par l'utilisation des techniques du laboratoire pour la mise en forme des céramiques, de telles architectures ont été mises en oeuvre sur des anodes auto-supportées (YSZ + Ni) sur lesquelles une couche mince d'électrolyte (YSZ) a été déposée, puis l'ensemble co-fritté. Pour finaliser la cellule, une barrière de diffusion (CGO) et une cathode bicouche (LSCF48 + CGO / LSCF48) ont ensuite été déposées sur l'empilement, puis frittées. Les premiers résultats électriques et électrochimiques montrent que l'augmentation de la densité de courant, c'est-à-dire de 130 à 300 mA cm-2 à une une tension d'opération de 0,7 V, est encore plus élevée que ce que prévoyait la modélisation, atteignant plus du double de la valeur pour les interfaces plates. Les résultats sont discutés ici en termes de géométrie du motif et de son évolution au cours du frittage, ainsi que des surtensions d'activation et de concentration.

Résumé de la thèse en anglais
The present work has explored how the increase of exchange surfaces via the mesoscopic scale corrugation of electrode/electrolyte interfaces in an anode-supported SOFC could improve its electrochemical performances, from theoretical and experimental points of view. First, an optimization of microstructural characteristics of the anode (Ni+YSZ) was made by adjusting the initial composition of the anode slurry. A "hierarchical" microstructure effect has even been sought to promote the percolation of the Ni network in the final microstructure. The selection of the anode was relied on gas permeability measurements with the intention of identifying a formal link between the flow properties of a gas in the porous anode, the nature of the gas molecule, the initial content of porogen and the NiO reduction treatment. An electrochemical model showed that the presence of a periodic pattern at the electrolyte/electrode interfaces, along with an electrolyte the thickness of which must be significantly smaller than the dimensions of the pattern, leads to a strong increase of the exchange currents as compared with flat surface, hence to higher cell performances. The model shows that the patterns must display concave and convex singularities so as to confine the electrode material at the viscinity of the interface on the side of the relevant compartment, so that a much larger number of TPB are involved in the chemical reactions, reducing then the activation overpotential. It is also shown that the geometrical feature can be chosen so that it minimizes the concentration overpotential. With the use of laboratory standard ceramic processes, such mesoscopic architectures have been implemented on self-supported anodes (YSZ + Ni) on top of which a thin layer of electrolyte (YSZ) was deposited, then co-sintered. To achieve the cell, a diffusion barrier (CGO) and a bilayered cathode (LSCF48 + CGO / LSCF48) were then deposited on top of the assembly, then sintered. The first electrical and electrochemical results show that the increase of the current density, from 130 to 300 mA cm-2 at a operating voltage of 0,7 V, was even higher than what was anticipated by the modeling (in the best case, an increase of 60%), reaching more than the double of the value for flat interfaces. The results are discussed here in terms of the geometry of the pattern and its evolution during sintering, as well as of activation and concentration overpotentials.

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