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Absorption de gaz acides par de nouveaux solvants chimiques : expériences et modélisation cinétiques

Absorption de gaz acides par de nouveaux solvants chimiques : expériences et modélisation cinétiques

Absorption of acid gases by new chemical solvents : experimental study and kinetic modelling

Proposition de thèse

Spécialité

Energétique et Procédés

Ecole doctorale

SMI - Sciences des Métiers de l'Ingénieur

Directeur de thèse

COQUELET Christophe

Unité de recherche

Energétique et Procédés

ContactChristophe COQUELET - Tel:01.64.69.49.62
Site Webhttp://www.ctp.mines-paristech.fr
Mots-clés

Solvant, couplage transfert de matière et thermodynamique, conception d'équipement

Solvent, thermodynamics, mass transfer and chemical kinetics coupling, design of experimental device

Résumé

Le gaz naturel est à la fois le combustible fossile le moins carboné – en 2015, il contribuait pour 43% aux réseaux de chaleur et pour 23% à la production d'électricité mondiale, et une source de matière première pour les engrais, les polymères, et l'hydrogène, ce dernier étant à la fois indispensable à la désulfuration du pétrole et à la pétrochimie, et envisagé pour l'électromobilité. Son utilisation impose d'en éliminer les gaz acides, tels H2S, CO2, voire les mercaptans de formule générique R-SH..Si les concentrations en CO2 et H2S ne dépassent pas 10% molaire environ, leur absorption par solutions aqueuses basiques, le plus souvent des mélanges d'alcanolamines, reste la solution la plus utilisée car la plus mature. Cependant, les hydrocarbures (composés aromatiques et ou composés aliphatiques) doivent être les moins solubles possibles dans ces « solvants chimiques ». Leur sélection ou « solvent design » s'appuie sur l'identification et la modélisation de leurs propriétés thermodynamiques et thermo-physiques, et des cinétiques de réaction couplées à celles de transport. Le dimensionnement des unités industrielles d'absorption/désorption des gaz acides doit se faire sur la base de modèles thermodynamiques et cinétiques précis et fiables : diagrammes de phase des mélanges gaz acides, hydrocarbures, en présence de mélanges eau, alcanolamines, relations des flux d'échanges aux pressions, température et concentrations, et à l'hydrodynamique des contacteurs. Il s'agit notamment de savoir prédire ces propriétés et ces flux lorsque la charge du solvant en gaz acides augmente le long d'une colonne

Natural gas is both the lowest-carbon fuel – in 2015, it contributed for 43% to worldwide heat networks and for 23% to the production of electricity , and a raw material for fertilizers, polymers and hydrogen, which is both essential for oil desulphuration, and nowadays considered for electro-mobility. For such uses, acid gases, such as H2S, CO2, and mercaptans of general formula R-SH must be eliminated. If CO2 and H2S molar fraction are lower than about 10%, they are most of time absorbed by aqueous basic solutions, as far as it is the more mature process. However, hydrocarbons (aromatic or aliphatic compounds) must be as insoluble as possible in these “chemical solvents”. Their choice, or “solvent design” is based on characterisation and models of their thermodynamic and thermo-physical properties, and on kinetic models of the coupling of reactions and transfer. The design of industrial absorption/desorption units builds on relevant and accurate thermodynamic and kinetic models too : phase diagrams of acid gases and hydrocarbons mixtures, contacted with alcanolamines and water mixtures, relation of transfer flow rates to pressure, concentrations and temperature, and to the hydrodynamics of gas-liquid contactors. Especially, the variation of these properties and flow rates when the liquid phase loading increases along a a packed column has to be known

Contexte

Le gaz naturel est à la fois le combustible fossile le moins carboné – en 2015, il contribuait pour 43% aux réseaux de chaleur et pour 23% à la production d'électricité mondiale, et une source de matière première pour les engrais, les polymères, et l'hydrogène, ce dernier étant à la fois indispensable à la désulfuration du pétrole et à la pétrochimie, et envisagé pour l'électromobilité. Son utilisation impose d'en éliminer les gaz acides, tels H2S, CO2, voire les mercaptans de formule générique R-SH..Si les concentrations en CO2 et H2S ne dépassent pas 10% molaire environ, leur absorption par solutions aqueuses basiques, le plus souvent des mélanges d'alcanolamines, reste la solution la plus utilisée car la plus mature. Cependant, les hydrocarbures (composés aromatiques et ou composés aliphatiques) doivent être les moins solubles possibles dans ces « solvants chimiques ». Leur sélection ou « solvent design » s'appuie sur l'identification et la modélisation de leurs propriétés thermodynamiques et thermo-physiques, et des cinétiques de réaction couplées à celles de transport. Le dimensionnement des unités industrielles d'absorption/désorption des gaz acides doit se faire sur la base de modèles thermodynamiques et cinétiques précis et fiables : diagrammes de phase des mélanges gaz acides, hydrocarbures, en présence de mélanges eau, alcanolamines, relations des flux d'échanges aux pressions, température et concentrations, et à l'hydrodynamique des contacteurs. Il s'agit notamment de savoir prédire ces propriétés et ces flux lorsque la charge du solvant en gaz acides augmente le long d'une colonne

Encadrement

Christophe COQUELET, Centre Thermodynamique des Procédés,Directeur de Thèse 1: 50%
Alain Gaunand, Centre Thermodynamique des Procédés, Directeur de thèse 2 : 40 %
Renaud CADOURS, Maïtre de thèse (TOTAL SA) : 10 %CADOUR

Domaine(s)

1006 Génie des procédés

Profil candidat

Ingénieur et/ou Master recherche - Bon niveau de culture générale et scientifique. Bon niveau de pratique du français et de l'anglais. Bonnes capacités d'analyse, de synthèse, d'innovation et de communication. Qualités d'adaptabilité et de créativité. Motivation pour l'activité de recherche et le travail expérimental Projet professionnel cohérent.
Génie des procédés (des études dans les écoles d'ingénieur spécialisées en génie des procédés ( ENSGTI, ENSIACET, ENSIC) sont recomandées), mesures (métrologie), modélisation (propriétés thermophysiques des fluides, transfert de matière, calcul informatique).

Engineer and/or Master Research – Good general and scientific knowledge. Fluent English and French. Good capacity for analysis, synthesis, innovation and communication. Adaptability and creativity are appreciated. Motivation for simultaneous experimental and model work. Consistency of the career objectives.

Process Engineering, experimental, and computing skills, skill for modelling.

Résultat attendu

Les résultats attendus sont multiples. C'est d'abord la conception et la mise en œuvre d'un dispositf expérimental qui répondra au besoin du partenaire industriel TOTAL. C'est ensuite un modèle d'absorption avec réaction chimique validé sur les résultats des mesures sur ce dispositif, pour le système et les conditions industrielles testées, donnant lieu au développement d'un code de calcul. Un code de calcul d'un contacteur industriel sera envisagé.

Objectif

La première étape de la thèse est un examen des solvants actuellement proposés pour les gaz acides intéressant le partenaire industriel (TOTAL), leurs concentrations et leurs conditions d'utilisation. Une fois le solvant choisi en concertation avec le partenaire industriel, un inventaire des appareils de caractérisation cinétique actuels sera réalisé : le doctorant concevra alors un dispositif et un protocole de laboratoire adaptés au cahier des charges. Parallèlement, il effectuera un recensement et une analyse comparative des données et des différents modèles thermodynamiques, hydrodynamiques et cinétiques de la littérature. A partir de cette étude, il proposera un modèle global adapté aux systèmes chimiques choisis, et déterminera les essais qui permettront d'évaluer sa validité Le candidat développera un code de calcul dans un langage de programmation approprié. En parallèle, si nécessaire, il contribuera aux mesures de propriétés thermodynamiques pour le besoins d'interprétation des mesures cinétique en mettant en œuvre un modèle de coefficients d'activité, notamment pour les espèces électrolytiques résultant des réactions chimiques. Pour cela les équipements disponibles au CTP pourraient être utilisés.

Références

....

Type financement

Convention CIFRE

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