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PERSEE - Etude de la reconversion chimique du CO2 par couplage catalyse / plasma non-thermique

PERSEE - Etude de la reconversion chimique du CO2 par couplage catalyse / plasma non-thermique

PERSEE - Study of CO2 chemical reconversion by coupling catalysis and non-thermal plasma

Proposition de thèse

Spécialité

Energétique et procédés

Ecole doctorale

Ingénierie des Systèmes, Matériaux, Mécanique, Énergétique

Directeur de thèse

ROHANI Vandad

Unité de recherche

Energétique et Procédés

Contact
Date de validité

01/10/2019

Site Web
Mots-clés

Chimie physique, Cinétique chimique, Milieux hors-équilibre, Catalyse hétérogène, Plasma non-thermique

Physical chemistry, Chemical kinetics, Non-equilibrium media, Catalysis, Non-thermal plasma

Résumé

CONTEXTE ET ENJEUX
Dans le contexte actuel de réchauffement climatique, la reconversion chimique du CO2 en molécules plus nobles présente un intérêt indéniable. Cependant, le CO2 est la forme la plus oxydée du carbone et sa reconversion nécessite directement ou indirectement (i.e. via un co-réactif) de l'énergie. Trouver le moyen de reconvertir le CO2 en combustibles de synthèse liquides ou gazeux par un procédé électrique à coût énergétique et rendement chimique acceptables permettrait dans la perspective du déploiement massif des EnR, d'ouvrir la voie à du co-stockage par conversion réversible : du CO2 et de l'énergie électrique. De nombreux procédés sont à l'étude dans cette optique et parmi eux des procédés plasmocatalytiques combinant plasma non-thermique et catalyse hétérogène. Le principe de ces derniers est de réduire le CO2 en phase gaz par le biais de l'ionisation du milieu réactif tout en produisant des intermédiaires réactionnels favorables à la formation de chaines moléculaires organiques à partir du carbone fixé au catalyseur. La chimie de synthèse catalytique est alors dite assistée par voie physique à l'aide du contrôle des propriétés du milieu hors-équilibre dans une stœchiométrie de réactifs donnée, où l'enjeu est de parvenir à assister avec le plus haut degré de contrôle possible la chimie de la reconversion pour l'orienter et la maitriser.

OBJECTIFS DE LA THESE
L'objectif spécifique de la thèse sera de mettre au point un réacteur plasmocatalytique pour la reconversion chimique du CO2, d'identifier les produits les plus intéressants et de chercher à en contrôler leur sélectivité. L'objectif sur un plan plus global et fondamental sera de comprendre les mécanismes physicochimiques et leurs interconnexions à la base de la reconversion du CO2 par voie plasmocatalytique en vue d'élaborer des stratégies de contrôle robuste et de modulation process.

METHODOLOGIE
La thèse proposée s'inscrira dans la suite des travaux menés depuis une dizaine d'années sur ce sujet au centre PERSEE de Mines ParisTech et comportera deux volets parallèles qui communiqueront ensemble : (i) un volet expérimental consistant à concevoir et étudier un réacteur plasmocatalytique de laboratoire sur la base des travaux antérieurs de l'équipe de recherche et à l'aide d'un ensemble de dispositifs d'analyses physiques (caractérisation électrique par sondes, spectroscopie d'émission optique) et chimiques (chromatographie phase gaz couplée à de la détection à ionisation de flamme et catharométrie, spectrométrie de masse) que le doctorant s'appropriera, (ii) un volet théorique consistant à proposer puis valider un modèle chimique de la synthèse plasmocatalytique par reconversion du CO2 dans les conditions réactionnelles choisies, sur la base de la littérature existante sur le sujet et des résultats expérimentaux acquis. Sur le plan disciplinaire, le lien synergétique fort entre le plasma et le catalyseur impliquera une égale répartition des efforts entre l'étude du plasma non-thermique et celle de la catalyse hétérogène. Ainsi la recherche d'une source de plasma non-thermique adéquate pour le procédé sera tout aussi importante que celle du catalyseur approprié. Le fait de chercher à éloigner autant que possible le milieu de son équilibre thermodynamique a pression (sur)atmosphérique complique évidemment les choses et implique de rechercher des stratégies robustes de création et maintien de plasma dans ces conditions. De plus, la multitude d'espèces chimiques susceptibles d'être créées en conséquence dans un tel milieu rend l'étude chimique in situ non triviale ce qui nécessitera pour le doctorant d'élaborer un plan d'étude, d'expérience et d'analyse d'une grande rigueur afin de parvenir à tirer des informations valables sur la chimie in situ à partir notamment de l'analyse récursive des produits et d'éléments théoriques en chimie physique.

CONTEXT AND CHALLENGE
In the current context of global warming, the chemical conversion of CO2 into more noble molecules is of undeniable interest. However, CO2 is the most oxidized form of carbon and its direct or indirect (i.e. via a co-reactant) conversion requires energy. Finding a way to reconvert CO2 into liquid or gaseous synthetic fuels by a process having acceptable energy and chemical efficiencies would make possible, in view of the massive deployment of renewable energy, to pave the way for co-storage by reversible conversion of: CO2 and electrical energy. Several methods are being studied in this context and among them plasmocatalytic processes combining non-thermal plasma and heterogeneous catalysis. The principle of them is to reduce the CO2 in gas phase through the ionization of the reactive medium while producing reactive intermediates favorable to the formation of hydrocarbon chains from the carbon attached to the catalyst. The catalytic synthesis chemistry is then said to be physically assisted using the control of properties of the non-equilibrium medium in a given reactants stoichiometry, where the challenge is to be able to assist the chemistry of conversion with a degree of control as much as possible in order to guide and master it.

OBJECTIVES
The specific objective of the PhD will be to develop a plasmocatalytic reactor for the chemical conversion of CO2, to identify the most interesting products and try to control their selectivity. The objective on a more global and fundamental plan will be to understand the physicochemical mechanisms and their interconnections underlying the plasmocatalytic reconversion of CO2, in order to develop strategies for robust control and modulation of the process.

METHODOLOGY
The proposed thesis will be part of the work carried out over the last ten years on this subject at the PERSEE research center of Mines ParisTech and will include two parallel components that will communicate together: (i) an experimental component consisting of designing and studying a plasma-catalytic reactor based on the previous work of the research team and using a set of physical analysis devices (electrical characterization by probes, optical emission spectroscopy) and chemical analysis (gas phase chromatography coupled with the flame ionization detection and catharometry, mass spectrometry) that the PhD candidate will appropriate, (ii) a theoretical part consisting in proposing and then validating a chemical model of plasmocatalytic synthesis by CO2 conversion under the chosen reaction conditions, based on the existing literature on the subject and experimental results acquired. At the disciplinary level, the strong synergistic coupling between the plasma and the catalyst will imply an equal distribution of efforts between the study of non-thermal plasma and that of heterogeneous catalysis. Thus the search for a suitable non-thermal plasma source for the process will be as important as that of the appropriate catalyst. Attempting to move the medium as far as possible from its thermodynamic equilibrium to (over)atmospheric pressure obviously complicates things and involves looking for robust strategies for creating and maintaining plasma under these conditions. In addition, the multitude of chemical species that can be created in such a medium makes the study of the in situ chemistry non-trivial which will require the PhD candidate to develop a rigorous plan of study, experience and analysis in order to be able to get valuable information on the in situ chemistry from a recursive analysis of the products and thanks to theoretical elements coming from the field of physical chemistry.

Contexte

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Encadrement

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Domaine(s)

302 : 'Chimie et chimie physique' ; 1006 : 'Génie des procédés' ; 1012 : 'Plasmas froids'

Profil candidat

Profil type pour une thèse à MINES ParisTech: Ingénieur et/ou Master recherche : Physique ou Chimie.
Pré-requis (compétences spécifiques pour cette thèse) : Chimie Physique (en particulier Thermochimie et Cinétique chimique), Chimie organique, Thermodynamique hors-équilibre, Electrocinétique.

Pour postuler merci d'envoyer CV, relevé de notes du diplôme d'ingénieur ou du master recherche et lettre de motivation à :
vandad-julien.rohani@mines-paristech.fr

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Références

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Type financement

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